No início dos anos 1930, começou a compor sambas. Em 1932, conheceu Heitor dos Prazeres, que muito o incentivou. Em princípios de 1941, casou-se com Nadili, com quem teve sua única filha, Nara Nadili nascida em 1942. Pouco depois o casal se separou. A 13 de maio de 1941, no apogeu de sua carreira de compositor, o Rio de Janeiro foi sacudido com a notícia de que ele se tinha atirado do Corcovado e, milagrosamente preso a um galho de árvore, fora libertado por uma equipe do Corpo de Bombeiros. Mas, embora salvo, moralmente prosseguiu em sua queda do abismo. Nunca mais foi o mesmo. Seu nome foi, aos poucos, sendo esquecido e, a partir de então, só esporadicamente voltava ao cartaz. Anos depois da primeira tentativa, quando Elvira Pagã, com escândalo, cobrou-lhe uma dívida de Cr$ 4.000,00 (quatro mil cruzeiros), tentou novamente o suicídio, dessa vez com lâmina de barbear. Passou então a viver de seu laboratório de prótese dentária e esporadicamente de sua música. Mas, para pagar o laboratório, era geralmente obrigado a contrair novas dívidas. Ao contrário do que muitos pensavam, continuava a compor. Freqüentemente mostrava aos íntimos uma composição nova, de rara beleza. Compunha quase uma música por dia. Não conseguia, entretanto, gravá-las. No máximo, quando as dívidas apertavam, vendia um samba que depois, assinado por outros, fazia sucesso. A 10 de março de 1958, desesperado com sua situação financeira, resolveu suicidar-se. Deixou a casa em que morava, na Rua Santo Amaro, 112, seguiu para o seu consultório na Cinelândia, onde permaneceu até cerca das l3h30 min. Às 15 h foi à Sbacem, sociedade arrecadadora de direitos autorais à qual estava filiado, para se informar de seus rendimentos. Estava tão nervoso que o tesoureiro da Sbacem, Joubert de Carvalho, deu-lhe um sedativo. Ás 16h30 min telefonou para seu laboratório dando instruções a seus empregados do que deveria ser feito após sua morte. Às 17h30 min telefonava para seu editor, Vicente Vitale, e para o embaixador Pascoal Carlos Magno comunicando-lhes que iria se matar. Vitale ainda tentou ligar para a Polícia: era tarde. Exatamente às 17h55 min, portanto, oito dias antes de seu 47º aniversário, em um banco da Praia do Russel, junto de um play-ground onde brincavam crianças, tomou formicida com guaraná. Vestia calça azul-marinho e blusão amarelo. Em seus bolsos foram encontrados um par de óculos, uma carteira de identidade com o retrato rasgado, uma carta para a polícia e duas notas velhas de cinco cruzeiros. Na carta, entre outras coisas, esclarecia que morria por sua vontade, estando seriamente endividado, e fazia um apelo ao público para que comprasse seu novo disco "Lamento". Pedia ainda a Ary Barroso que pagasse o aluguel atrasado de duas residências. E acrescentava: "Vou parar de escrever, pois estou chorando de saudade de todos, e de tudo".
Gravado em 1932, seu primeiro samba "Tem francesa no morro" tornou-se sucesso na voz de Aracy Cortes. Por essa época, quando assistiu em um teatro da cidade Carmen Miranda cantar "Sorriso Falso", de Cícero Almeida, ficou fascinado. "Fiquei apaixonado por ela, não só como cantora, mas como mulher principalmente", confessou um dia. E fez tudo, então, para conhecê-la. Tornaram-se amigos, e Carmen Miranda, sempre que podia, incluía em seu repertório um samba dele. Indo um dia a Vila Isabel, a uma festa em que se declamava muito Olegário Mariano,
Menotti del Picchia, etc., e senhoras e almofadinhas baratos da época trocavam muitos bye-byes, sentiu-se inspirado e fez o famoso "Good-bye, Boy", onde criticava o excesso de americanismos na língua brasileira, especialmente para Carmen Miranda, que acabou por se tornar posteriormente a maior intérprete e divulgadora de seus sambas. Esse samba foi gravado em 1932 em disco que tinha ainda o samba "Etc...". Teve ainda no mesmo ano gravadas por Moreira da Silva a marcha "Pra lá de boa" e o samba "Oi Maria". Nesse ano, quando estava solitário no quarto onde morava na Praia de Icaraí em Niterói, em pleno Natal, compôs a marcha "Boas festas" que se tornaria a canção natalina mais conhecida dos brasileiros e uma das poucas do gênero que conseguiu sobreviver. Seu sucesso foi de extrema importância para ele e também para Carlos Galhardo, ambos em início de carreira à época do lançamento em dezembro do ano seguinte, em disco que trazia também o samba "Pão de açúcar", com Artur Costa. Ainda em 1933, na Victor, Carmen Miranda gravou as marchas "Tão grande, tão bobo" e "Lulu" além do samba "Sapateia no chão" e Moreira da Silva os sambas "Abre a boca e fecha os olhos" e "Levante o dedo" e as marchas "Olha à direita" e "Cadê você meu bem". Também nesse ano, Aurora Miranda gravou na Odeon o samba "Sou da comissão de frente" e a marcha "Quando eu queria você", com Milton Amaral. Para as festas juninas deste mesmo ano, compôs "Cai, cai balão" marcha gravada em dupla por Francisco Alves e Aurora Miranda. Ainda em 1933, teve as marchas "Não sei pedir seu coração" e "Beijinhos" gravadas pela cantora Elza Cabral.
No ano seguinte, Carlos Galhardo gravou na Victor a marcha "Marcolina" e o samba "Sinos da Penha". Nesse ano, Carmen Miranda gravou com grande sucesso o samba "Minha embaixada chegou" em disco que trazia também a marcha "Té já".
Em 1935, mais quatro composições lançadas por Carmen Miranda, a marcha "Recadinho de Papai Noel" e os sambas "Por causa de você, Ioiô", "E bateu-se a chapa" e "Isso não se atura". Nesse ano, Almirante gravou a marcha "Deixe de ser palhaço" e o samba "Pensei que pudesse te amar", Mário Reis, o samba "Este samba foi feito pra você", com Humberto Porto e o Bando da Lua, o samba "Mangueira", com Zequinha Reis. Nesse ano, Francisco Alves gravou na Victor as marchas "Olhando o céu todo estrelado" e "Mais um balão". Teve mais quatro composições lançadas pelas irmãs Miranda em 1936, Aurora lançou a marcha "Vem comigo", com Jocelino Reis e o samba "Ao romper da aurora", com Leandro Medeiros e Carmen, a marcha "Ô..." e o samba "Fala meu pandeiro". Ainda nesse ano, a cantora Sônia Carvalho gravou os sambas "Sem você não há prazer", "Você quer se ver livre desse mundo", com Roberto Azevedo e "Eu vivia no morro", o Bando da Lua, as marchas "Cirandinha" e "Só conheço uma" e os sambas "Que é que Maria tem" e "Maria boa", este um grande sucesso carnavalesco e Orlando Silva os sambas "Não é proceder" e "Já é de madrugada".
Em 1937, teve lançadas pelas Irmãs Pagãs na Victor, os sambas "O samba começou" e "Tristeza", com Zequinha Reis e por Orlando Silva, também na Victor os sambas "Alegria", com Durval Maia, outro grande sucesso e "Minha intenção", com Nelson Peterson. Também em 1937, Carmen Miranda gravou na Odeon o samba-choro "Camisa listrada" feito exatamente para seu estilo brejeiro e malicioso, que se tornou um dos sambas preferidos dos foliões naquele ano. "Camisa listrada" chegou mesmo a ganhar o primeiro lugar em concurso promovido pela Prefeitura do Rio de Janeiro na noite de sexta-feira, véspera de Carnaval, no auditório da Feira de Amostras. Porém, no domingo saiu em jornal a notícia da anulação deste resultado "em virtude do não-comparecimento do presidente da comissão nomeada no edital".
Em 1938, Carmen Miranda lançou o samba-choro "E o mundo
não se acabou", uma perfeita crônica sobre o fim do mundo, devido à possível colisão do cometa Halley com a Terra. Em 1939, teve gravados por Nuno Roland o batuque "Cai sereno" e o samba-choro "Coração que não entende" e por Almirante o samba "É feio, mas é bom" e a marcha "Pequena endiabrada", com Leandro Medeiros. Ainda nesse ano, Cinara Rios gravou o samba "Jarro d'água", que satirizava a falta d'água no Rio de Janeiro, e os Trigêmeos Vocalistas o sambas "Sacrifício demais", com Leandro Medeiros e "Esquece tudo", com Milton Valente. Nesse ano, Carmen Miranda gravou os sambas "Uva de caminhão", cuja letra mencionava a super safra de uva vinda do Sul, quando esta passou a ser vendida em caminhões pelas ruas da cidade e"Deixa comigo".
Em 1940, compôs para Carmen Miranda o samba "Brasil pandeiro", na ocasião em que a cantora voltava ao Rio de Janeiro após sua primeira viagem aos Estados Unidos. Carmen Miranda não gostou da composição, fato que o deixou desolado. O samba "Brasil pandeiro" acabou sendo lançado pelos Anjos do Inferno no ano seguinte em gravação Columbia e foi incluída no filme "Céu azul", de J. Rui. Ainda nesse ano, teve sua última composição gravada por Carmen Miranda, o samba "Recenseamento" feito para comentar o censo geral do Brasil determinado pelo então presidente Getúlio Vargas. No período de 1933 a 1940, teve um total de 25 sambas e marchas gravados por Carmen Miranda. Em 1941, Nuno Roland regravou o samba "Maria boa". Em 1942, recuperado da tentativa de suicídio, lançou o samba "Fez bobagem", grande sucesso na voz de Aracy de Almeida em disco de 78 rpm que tinha ainda no outro lado o samba "Amanhã eu dou". Em 1943, teve gravado por Carmélia Alves na Victor a batucada "Quem dorme no ponto é chofer", que marcou a estréia da futura "Rainha do baião" em disco.
Seu último grande sucesso foi o amargo samba-canção "Boneca de pano" gravado em 1950 pelo conjunto Quatro Ases e um Coringa". Em 1951, teve o baião "Armei a rede", com Arsênio otoni gravado por Renato Braga na Sinter. Em 1953, Ivan de Alencar gravou o samba "Desprezado sonhador", com Júlio Zamorano e Osvaldo Gouveia e Dora Lopes e o Trio Nagô o samba "Projeto 1000", com Salvador Miceli, ambos na Sinter. Em 1954, Nilton Paz gravou na Columbia a batucada "A Maria é a maior", com Alfredo Goinho e Júlio Zamorano. No ano seguinte, teve a marcha "Boas festas" regravada na Copacabana por Altamiro Carrilho e sua bandinha. Em 1956, Luiz Cláudio gravou na Columbia a marcha "Sai de baixo", parceria com Álvaro da Silva. Em 1957, Marlene gravou os sambas-choro "Jarro d'água" e "E o mundo não se acabou". Aurora Miranda a marcha "Cai, cai balão". Em maiode 1958, dois meses após seu suicídio, teve o samba "Lamento" gravado por Jairo Aguiar na Copacabana. Marlene seria a segunda cantora a gravar-lhe todo um long-playing, 10 polegadas pela Sinter com oito dos seus maiores sucessos, incluindo os sambas-choro no LP "Marlene interpreta sucessos de Assis Valente". Neste ainda registrou a marcha "Cai, cai balão".
Após sua morte, suas músicas foram redescobertas. Em 1969, Nara Leão regravou "Fez bobagem" e Maria Bethânia o samba "Camisa listrada". Em 1972, o primeiro LP dos Novos Baianos trazia como faixa de abertura "Brasil Pandeiro", que alcançou grande sucesso. Em 1973, Chico Buarque, Maria Bethânia e Nara Leão cantaram "Minha embaixada chegou" no filme "Quando o carnaval chegar", de Carlos Diégues e Maria Alcina regravou "Maria Boa". Em 1977, a tevê Globo dedicou-lhe todo um programa na série de grandes compositores intitulada "Brasil especial", escrita por Ricardo Cravo Albin e dirigida por Augusto Cesar Vannucci.
Na década de 1980, "Brasil pandeiro" deu título a um programa da TV Globo apresentado pela atriz Beth Faria. Ainda em 1980, Carmen Costa regravou "Boneca de pano". Nos anos 1990, a cantora e compositora Adriana Calcanhoto regravou "E o mundo não se acabou", sem dúvida um de seus sambas mais famosos. Ainda na década de 1990 o musical "O Samba Valente de Assis", sobre a trajetória do compositor, foi encenado no Rio de Janeiro. A música "Brasil pandeiro" voltou a ser extremamente popular em 1994, graças a uma campanha publicitária relacionada à Copa do Mundo. Admirador de sua obra, o escritor e acadêmico Eduardo Portella o considera o maior dentre todos cronistas da MPB e uma das figuras mais interessantes dentre as nascidas na Bahia. Em 2007, estreou no Teatro II do Centro Cultural Banco do Brasil o espetáculo musical "Valente", com direção de Fábio Pilar e com argumento de Colmar Diniz, que segundo definição do diretor, fez uma "fantasia, um delírio pré-suicídio, um vôo da imaginação" que começa retratando o compositor momentos antes de tomar o guaraná com formicida e imaginando os diálogos que não teve com a cantora Carmen Miranda e com o malandro da Lapa Madame Satã. Ao longo do espetáculo são apresentados clássicos do compositor, quase todos interpretados por Marciah Luna Cabral, como "Brasil pandeiro", "Uva de caminhão", "Recenseamento", "E o mundo não se acabou", "Boneca de pano", "Boas Festas" e "Fez bobagem".
Sua obra consiste em inúmeras composições:
A folia Chegou
A infelicidade me persegue
A rosa e o vento
A saudade me viu
A semana findou
A vida é boa (Com Herivelto Martins e Francisco Sena)
Abre a boa e fecha os olhos
Acabei a paciência
Acorda, são João
Adivinhação
Alegria (Com Durval Maia)
Alegria de palhaço
Amanhã eu dou
Amor de bamba
Ao romper da aurora (Com Leandro Medeiros)
Apresentação
Arara (Com Leandro Medeiros)
Armei a rede (Com Arsênio Ottoni)
Badaladas
Bate palmas pra mineira
Batuca no chão (Com Ataulfo Alves)
Beijinhos
Bis (Com Lamartine Babo)
Boas festas
Bola preta
Boneca de pano
Brasil pandeiro
Cadê você meu bem
Cai, cai, balão
Cai, sereno
Camisa listrada
Cansado de sambar
Ciradinha
Com água na boca
Coração bateu demais
Coração que não entende
Dança do beliscão (Com Júlio Zamorano)
Deixa contigo
Deixa esta, jacaré (Com Pedro Silva)
Deixa isso pra lá (Com Alvinho)
Deixa o passado
Deixe de ser palhaço
Desprezado sonhador (Com Júlio Zamorano e Osvaldo Gouveia)
Dona Florinda
E bateu-me a chapa
É do barulho (Com Zequinha Reis)
É duro de se crer? feio, mas é bom
E o mundo não se acabou
É ordem do rei (Com Castor Vargas)
E por causa de você, Ioiô
É sacrifício demais (Com Leandro Medeiros)
Ela disse que dá
Elogio da raça
Esquece tudo (Com Milton Valente)
Este samba foi feito pra você (Com Humberto Porto)
Etc.
Eu vivia no morro
Fala, meu pandeiro
Felismina
Fez bobagem
Foi pouco
Good bye, boy
Gosto mais do outro lado
Isso não se atura
Já é de madrugada (Com Carlos Perry)
Já que está deixa ficar
Jacaré, te abraça
Jarro d'água
Jeannette (Com Lamartine Babo)
José do rancho
Lamento
Levante o dedo
Lili... Lili
Lulu
Madame
Mais um balão
Mangueira (Com Zequinha Reis)
Marcolina, Marcolina
Maria boa
Maria é a maior (Com A Godinho e Julio Zamorano)Me segure
Minha embaixada chegou
Minha intenção (Com Nelson Petersen)
Motivos musicais
Não é proceder (Com Harold White)
Não quero não
Não sei pedir seu coração
Não sei se é (Com Leandro Medeiros)
Nêga!
Negócios de família
Ninho desfeito (Com Hortêncio de Aguiar)
Nobreza
Noite azul
Novela (Com Leandro Medeiros)
O delegado mandou (Com Osvaldo Gouveia)
O dia morreu (Com Oliveira Freitas
O dinheiro que ganho
O meu não dá
O samba começou
Ô...
Oba! Oba!
Oi, Maria
Olha a direita
Olhando o céu todo estrelado
Onde canta o sabiá (Com José Carlos Burle)
Pão de acúcar (Com Artur Costa)
Pão-duro (Com Luis Gonzaga)
Para onde irá o Brasil?
Patrulha musical
Pedacinho de amor
Pensei que pudesse te amar
Pequena endiabrada (Com Leandro Medeiros)
Põe a chave embaixo
Por causa de você
Pra lá de boa
Pra que amar
Pra que você me tentou (Com Nelson Petersen)
Pra quem sabe dar valor
Procurando a Josefina
Projeto 1000 (Com Salvador Miceli)
Quando eu queria você (Com Milton Amaral)
Que é que a Maria tem
Quem dorme no ponto é chauffeur
Quem duvidar que apareça
Querer bem (Com Penélope)
Quero um samba (Com Júlio Zamorano)
Recadinho de Papai Noel
Recenseamento
Sai de baixo (Com Álvaro da Silva)
Sapateia no chão
Se a gente... quando gostasse
Se você deixar
Sem você não há prazer
Sinos da Penha
Só conheço uma
Sodade furadeira (Com Abreu Junior)
Sou da comissão de frente
Té jà
Té logo, sinhá
Tem francesa no morro
Tenho raiva do luar
Tive que me mudar
Triste verão
Tristeza (Com Zequinha Reis)
Um jarro d'água
Uva de caminhão
Vem comigo (Com Jocelino Reis)
Vestidinho de Iaiá
Viva a Penha (Com Jovaldo Dantas)
Você quer ser livre desse mundo (Com Roberto Azevedo)
Vou espalhando por aí